2011年叙利亚内战爆发后，朱拉尼回到了叙利亚，成立了“支持阵线”，这是“基地”组织在叙利亚的分支。他凭借冷静的战略头脑和务实的作风，很快在战场上崭露头角。

不过，他与“基地”和“伊斯兰国”领导人之间很快因意识形态和战术分歧“分道扬镳”。相比这些组织的激进主义，朱拉尼更强调务实，甚至试图减少对平民的伤害。这种“温和圣战”的路线虽然让他在极端主义圈子内备受争议，但也帮助他赢得了一部分叙利亚反对派的支持。

在之后的几年里，朱拉尼的势力逐渐扩张。他将自己的组织从“支持阵线”转型为“征服阵线”，并在2017年主导多个反对派武装联合，成立了如今的“解放叙利亚”联盟。这个联盟控制着叙利亚西北部的伊德利卜省，并在当地建立了自己的治理架构。

值得注意的是，朱拉尼近年来似乎有意洗刷自己的“圣战”标签。他开始接受西方媒体采访，放弃传统的头巾装扮，改穿军装甚至西式正装。他的语言也更加温和，宣称他的目标是推翻阿萨德政权，而非与欧美为敌。